近日，我校物理与电子科学学院刘雪飞教授在能源材料领域一区TOP期刊《Energy & Environmental Materials》（IF=13）发表题为“Understanding the Intrinsic Mechanism of High-Performance Electrocatalytic Nitrogen Fixation by Heterogenization of Homonuclear Dual-Atom Catalysts”的研究论文。该研究聚焦于电催化氮还原反应（eNRR），提出了一种新型的同核双原子催化剂异核化策略，为高效合成氨提供了新的理论依据。

随着全球对可持续能源和环境保护的日益重视，传统的Haber-Bosch法合成氨工艺面临着高能耗和高二氧化碳排放的问题。电催化氮还原反应作为一种绿色、高效的替代方案，吸引了众多科研人员的关注。然而，目前对于双原子催化剂在eNRR中的内在机制仍缺乏深入理解，尤其是对于同核双原子催化剂，其活性位点的协同作用难以准确把握。

原子多样性对同核双原子催化转化的影响、C₃N单层缺陷结构上过渡金属掺杂的形成能和溶解电位

刘雪飞教授团队创新性地提出了“同核原子异核化”概念，通过改变配位环境实现同核双原子的异核化，从而在保持原子属性一致的基础上，创造出类似异核双原子催化剂的特性。该团队利用密度泛函理论计算和机器学习方法，对23种同核过渡金属在四种不对称C3N缺陷位点上的掺杂进行了系统研究，成功筛选出5种具有优异催化性能的候选催化剂，其极限电位低至-0.28至-0.48 V。

氮气加氢和质子化过程的自由能变化、GBR模型对吉布斯自由能变化预测特征重要性的分析

该研究还揭示了一种新的“捕获-电荷分布-再捕获-电荷再分布”机制，适用于氮气分子的侧向和端向吸附配置。这一机制不仅阐明了氮气分子在催化剂表面的吸附和活化过程，还确定了首次氢化反应的活性位点。通过对比不同催化剂的键长、电荷转移、磁矩和d带中心等内在属性，研究团队证明了同核双原子催化剂在配位环境变化下的异质化行为，为设计新型高效eNRR催化剂提供了理论指导。

该论文第一作者张月飞、杨雨是刘雪飞教授指导的我校物理学专业研究生。本研究获国家自然科学基金（Grant No.12164009,12304259）等项目资助。刘雪飞教授主要从事新能源材料相关理论计算研究，现为贵州省“千层次人才”，近4年来，主持国家自然科学地区、青年基金2项，省厅级项目3项，省教育厅科技创新人才团队项目1项，省教育厅拔尖人才项目1项。以第一或通讯作者发表SCI论文50余篇。培养学生获得国家奖学金4人次，攻读博士4人次。

全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/eem2.12803