近期,我校化学与材料科学学院庄金亮教授团队在催化领域TOP期刊Journal of Catalysis(2023年最新IF=7.3)发表题为“Benzothiadiazole-Functionalized Zr-MOF Nanosheets Enable Visible-Light Mediated Photocatalytic Oxidation of Sulfides in Water”的研究论文。该研究报道了一种具有水稳定性和可见光催化活性的Zr-MOFs纳米片,在温和条件下可将一系列硫醚化合物选择性氧化成相应的亚砜产物。
该研究以苯并噻二唑有机配体(BTDB = 4,4'-(苯并[c][1,2,5]噻二唑-4,7-二基)二苯甲酸)与Zr12-oxo团簇构筑可见光活性Zr-MOF纳米片(Zr-BTDB-NS)。得益于Zr-BTDB-NS二维纳米片超薄的结构(15 nm)、高密度光活性基团和高效的光生电子-空穴对分离效率,Zr-BTDB-NS表现出优越的光催化活性。在室温、水作为溶剂和可见光照射下,以氧气作为氧化剂,Zr-BTDB-NS能够在2-4 h内将一系列硫醚化合物选择性氧化成相应的亚砜产物(可实现克级别反应),且Zr-BTDB-NS光催化剂可多次循环利用。
水稳定性和可见光催化活性的Zr-BTDB-NS纳米片构筑策略
Zr-BTDB-NS可见光催化性能
机理研究表明,Zr-BTDB-NS在可见光照射下产生单线态氧(1O2)和超氧自由基(O2•–)活性氧物种,并进一步将硫醚氧化为亚砜产物。本研究有望为设计超薄、水稳定、光催化性能优异的二维MOFs纳米片以及为硫醚化合物绿色催化氧化提供参考价值。
Zr-BTDB-NS可见光催化硫醚氧化机理
该文第一作者系庄金亮教授指导的2020级硕士研究生崇玉亮,张俊杰博士为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金面上基金项目(22372045)、国家自然科学基金地区科学基金项目(21861013)和贵州省科学技术基金计划重点项目(黔科合基础-ZK[2022]重点034黔)的资助。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115395