近日,我校地理与环境科学学院李森副研究员团队在化工工程技术领域1区TOP期刊Separation and Purification Technology(IF=8.1)在线发表题为“Electrocatalytic removal of gaseous elemental mercury from modified graphite felt gas diffusion electrode”的研究论文。
双氧水(H2O2)是现代化学工业的基石,具有广泛的应用。该研究提出石墨毡经过涂覆氧化碳黑后可作为高效产生H2O2的阴极材料,可将该电极应用于气相中Hg0的去处。通过对催化剂表征观察到氧化碳黑比碳黑拥有更多的官能团和缺陷,含氧官能团-COOH的增加可以提高ORR的电催化活性,同时,电化学测试结果表明,该比例有最大的活性面积和最高的响应电流并拥有最低的电阻,进而通过电化学二电子氧还原产生H2O2,最终显现出更优的Hg0去除性能。研究采用优化的催化剂和溶剂比例,在电流密度为9.2mA/cm2条件下,60min对Hg0去除效率可达到81.5%,与原石墨毡相比,去除效率提高了33.5%,同时通过响应面法对操作参数进一步优化,并且重复7次后仍具有良好的稳定性和重复性。并且使用DFT计算揭示不同含氧官能团对2e-ORR的协同作用,在C=O掺入后,该材料拥有较低的吸附能,同时在2e-ORR反应中拥有较低的势垒,使O2更容易转化为H2O2。这项研究为尾气中Hg0的去除开辟了高效、快速、可持续的新途径。
文章图形摘要
在0.05M Na2SO4溶液中10mV/s的(a)CV曲线、b)LSV曲线、(c)EIS图、以及(d)Resistance
(a)检测得到原结构CB,(b)双结构掺杂C=O,(c)掺杂C-O-C,(d)掺杂COOH,(e)掺杂OH,(f)图中相应值表示吸附能(eV),(g)优化构型下O2还原为H2O2的吉布斯自由能
该文通讯作者为李森副研究员,第一作者系李森副研究员指导的2021级硕士研究生吴姮。该研究获得了国家自然科学基金(22266009)、贵州省科技计划项目(黔科合支撑[2023]一般149号)、以及贵州师范大学2019年博士启动基金资助项目(GZNUD[2019]6号)的联合资助。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.128578